自支撐三維正極用于全固態薄膜鋰電池

　　全固態薄膜鋰電池具有較高的能量密度、超長的循環壽命、全固態所固有的高安全性、較高的機械強度、方便做成所需的形狀和尺寸以及可以在苛刻的條件下工作(-40–150°C)。基于以上特性，全固態薄膜鋰電池被認為是微電子系統電源供應中唯一可用的能源器件，同時也在超級智能卡、有源RFID標簽、無線傳感器、國防軍工裝備等方面具有廣闊的應用前景。然而，當前全固態薄膜鋰電池的結構主要采用二維平板式結構，電極/電解質接觸界面小，在有限的立足面積內難以同時提高其能量密度和功率密度。三維薄膜鋰電池，通過獨特的構架設計，在增大單位立足面積活性物質負載量的同時，通過三維納米結構的構建縮短鋰離子擴散路徑，同時提高電池的容量和充放電速率，是解決未來微電子器件能量需求的一種有效方式。三維薄膜鋰電池的研究仍處于初期階段，大部分研究還處在概念設計、電極制備的狀態，完整的三維薄膜鋰電池報道極少。對于用金屬鋰做負極的全固態薄膜鋰電池而言，正極材料三維納米結構的構建尤為重要，其性能直接決定了全電池的性能。然而，三維正極材料構建上的困難一直制約著三維固態薄膜電池的研究與發展。

　　對此，南京理工大學夏暉 教授課題組采用直流磁控濺射，在導電基底上直接沉積得到了三維LiMn2O4(LMO)納米墻陣列，并以此正極構建得到了高性能的三維LMO/LiPON/Li全固態薄膜鋰電池(3D TFB)。與基于傳統的LMO平面膜構建的二維全固態薄膜鋰電池(2D TFB)相比，該3D TFB電池結構設計不僅可以顯著增加正極/電解質的固-固接觸面積，為氧化還原反應和快速離子輸運提供了更多的位點和通道，而且可以提高正極體積變化的適應能力以增強機械穩定性。更重要的是，與二維結構相比，三維正極的垂直陣列結構可以有效緩解LiPON沉積過程中沉積原子對LMO表面的轟擊作用，減少LMO/LiPON界面處的非晶LMO層的形成，從而有效地降低了界面阻抗，改善了固-固界面的離子傳輸動力學。最終，3D TFB與2D TFB 相比，展現出更高的比容量、明顯提高的倍率性能和循環性能。該工作為三維正極和三維固態薄膜鋰電池的制備、固態電池界面動力學的改善，實現高比能、大功率全固態鋰電池提供了新的思路和策略。